Compilado por Kevin Flaherty de Capitol y el periodista musical londinense Steve Pafford, quien también escribió las notas de la portada del álbum, Greatest Hits incluye todas las pistas de la primera compilación de éxitos de la banda, The Best of Blondie de 1981, incluidas las cuatro 'mezclas especiales' eliminadas hace mucho tiempo del productor Mike Chapman. El álbum fue acompañado por un lanzamiento en DVD, Greatest Video Hits, que incluía el videoálbum original de 1981 Best of Blondie. Sin embargo, las canciones "Call Me" y "Sunday Girl" no figuraban en la portada. La versión de 2002 añadió los vídeos de "The Hardest Part" (1979), "Island of Lost Souls" (1982) y la versión sin censura de "Maria" (1999).
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